Η βιβλιοθήκη στεγάζεται σε κατάλληλα διαμορφωμένο χώρο στη νότια πτέρυγα του νέου περιβόλου. Αν και ο κύριος όγκος της χάθηκε στο παρελθόν, περιλαμβάνει ακόμη περίπου 550 χειρόγραφα, ανάμεσά τους και τρία περγαμηνά λειτουργικά ειλητάρια (βιβλία σε μορφή ρολού). Σημαντικός είναι ο αριθμός των μουσικών χειρογράφων, ενώ αρκετά από τα νεώτερα χειρόγραφα, κυρίως ακολουθίες, δεν είναι ακόμη γνωστά στο ευρύ κοινό, καθότι ανέκδοτα. Περιλαμβάνει ακόμη περίπου 15.000 έντυπα βιβλία, ανάμεσά τους μια από τις μεγαλύτερες συλλογές παλαιτύπων στο Άγιον Όρος.
