Σημαντικό ρόλο στην ιστορία της Μονής διεδραμάτισε ο Λέσβιος Μητροπολίτης Σαμακοβίου Φιλόθεος, η παρουσία του οποίου στη Μονή, μετά την παραίτησή του από το θρόνο του το 1819, συνδέεται με την ποικιλότροπη οικονομική ενίσχυση της ανεγέρσεως του νέου Καθολικού της. Ο Φιλόθεος ακολούθησε το 1821 τους Ξενοφωντινούς πατέρες στο δρόμο της αναγκαστικής φυγής τους στο μετόχι της Μονής στη Σκόπελο και απεβίωσε εκεί το ίδιο ή το επόμενο έτος.
Στη Μονή εγκαταβίωσε πιθανότατα και ο λόγιος μοναχός Θεόκλητος Καρατζάς ο Βυζάντιος, γόνος γνωστής Κωνσταντινουπολίτικης οικογενείας. Κατέστη γνωστός κυρίως από τη νομοκανονική συλλογή που συνέταξε, η οποία μας παραδίδεται σε αρκετά χειρόγραφα, μεταξύ των οποίων και σε δύο Ξενοφωντινά.
