Η επιτυχής μεσολάβησή του εκ μέρους του αυτοκράτορα Νικηφόρου Βοτανειάτη στον στασιαστή Βασιλάκη, στην Θεσσαλονίκη, είχε ως αποτέλεσμα μεταξύ άλλων αυτοκρατορικών ευεργεσιών και την δωρεά σημαντικών χειρογράφων και κειμηλίων. Οι δύο μεγάλες φορητές ψηφιδωτές εικόνες του αγίου Γεωργίου και του αγίου Δημητρίου, οι μεγαλύτερες σήμερα στον κόσμο, πιστεύεται βάσιμα πλέον ότι προέρχονται από αυτήν την δωρεά. Μετά την αναγκαστική απομάκρυνσή του από το Άγιον Όρος το 1081, ο Συμεών επανήλθε το 1089 και συνέχισε το κτητορικό του έργο, οδηγώντας το Μοναστήρι σε σημαντική άνθηση, όπως διαφαίνεται και από τον μεγάλο αριθμό των πενήντα πέντε μοναχών που αναφέρονται.
