Η Βιβλιοθήκη της Μονής, αποτελούμενη από περίπου 450 χειρόγραφα και περισσότερα από 3500 έντυπα βιβλία, στεγάζεται σήμερα στον δεύτερο όροφο του ανακαινισμένου Πύργου. Στη Μονή μαρτυρείται η λειτουργία βιβλιογραφικού εργαστηρίου ευθύς αμέσως μετά την ίδρυσή της, γεγονός που πιστοποιείται και από τις ειδικά διαμορφωμένες κόγχες στον Πύργο, που εξυπηρετούσαν την εργασία ενός κωδικογράφου. Η λειτουργία του υπήρξε άλλοτε συστηματική και άλλοτε σποραδική, αναλόγως με τις ιστορικές συγκυρίες. Κατά τον 16ο αιώνα στην παντοκρατορινή Καλύβη του Αγίου Βασιλείου στην Καψάλα συνέχισε το βιβλιογραφικό του έργο ο όσιος Θεόφιλος ο μυροβλύτης, κατά την τελευταία περίοδο του βίου του. Η Βιβλιοθήκη της Μονής διαθέτει σήμερα αρκετά σπάνια, εξαιρετικής τέχνης και σπουδαιότητας βυζαντινά και μεταβυζαντινά χειρόγραφα. Αξίζει να σημειωθεί ότι 68 κώδικες είναι περγαμηνοί, ενώ φυλάσσονται και τρία περγαμηνά ειλητάρια του 14ου αιώνος, καθώς και τέσσερις βομβύκινοι κώδικες. Φυλάσσονται επίσης 9 αραβικά χειρόγραφα και μερικοί ρουμανικοί μουσικοί κώδικες. Μνημονεύουμε ιδιαιτέρως: α) το περγαμηνό Ψαλτήριο αρ. 61, ένα από τα ελάχιστα (σώζονται τρία σε ολόκληρο τον κόσμο) εικονογραφημένα Ψαλτήρια της εικονομαχικής περιόδου (α´ ήμισυ του 9ου αιώνος), με παλίμψηστο κείμενο και 97 παρασελίδιες μικρογραφίες, με θεματολογία από την Παλαιά και την Καινή Διαθήκη, που αντιπροσωπεύουν ένα πρώιμο είδος μεταεικονομαχικής βυζαντινής τέχνης, η οποία χαρακτηρίζεται από αρκετά μεγάλη ελευθερία, β) τον περγαμηνό κωδ. 234, τον γνωστό ως «Ευαγγέλιο του αγίου Ιωάννου του Καλυβίτου» (μέσα του 11ου αιώνος), ένα εξαιρετικής ποιότητας εικονογραφημένο χειρόγραφο με ποικίλη ύλη και μοναδικές μικρογραφίες με παραστάσεις των Ευαγγελιστών και διαφόρων αγίων. Αυτό το χειρόγραφο καταγράφει ανάμεσα στα «εξαίρετα κειμήλια του Όρους» ο γνωστός λόγιος Ξηροποταμηνός μοναχός Καισάριος Δαπόντες στο έργο του Κήπος Χαρίτων: «Εις δε του Παντοκράτορος το Μοναστήρι τώρα | είναι το Ευαγγέλιον εκεί δια την ώρα, | εκείνο το περίφημον, οπού του Καλυβίτου | του Ιωάννου λέγεται, μαζί μας η ευχή του». Ο εν λόγω κώδικας, του οποίου γίνεται ιδιαίτερη μνεία από τον Άγγλο περιηγητή R. Curzon το 1837, εκλάπη το 1898 αλλά εντοπίσθηκε λίγο αργότερα στην Αθήνα και επεστράφη στη Μονή, γεγονός το οποίο στην παράδοση της Μονής συνδέεται με θαυμαστή επέμβαση του αγίου Μηνά, γ) το περγαμηνό Ευαγγελιστάριο αρ. 10, το οποίο χρονολογείται τον 12ο αιώνα και είναι διακοσμημένο με επίτιτλα και πρωτογράμματα με φυτικά και ζωϊκά θέματα, δ) το επίσης περγαμηνό Τετραευάγγελο αρ. 47, διακοσμημένο το 1301 με παραστάσεις των Ευαγγελιστών, έργο του γνωστού Θεσσαλονικέως καλλιγράφου Θεόδωρου Αγιοπετρίτη, ε) τον κώδ. 251 του 14ου αιώνος, που περιέχει πολλά από τα έργα του γνωστού ησυχαστή θεολόγου Ιωσήφ Καλόθετου, και τον οποίο είχε χρησιμοποιήσει ο όσιος Νικόδημος στο έργο του Κήπος Χαρίτων («Ιωσήφ ο Καλοθέτης... έχει και βίβλον ιδίαν, σωζομένην εν τη Ιερά και Βασιλική Μονή του Παντοκράτορος»), ς) τον κώδ. αρ. 127 (μέσα 15ου αιώνος), αυτόγραφο των έργων του πατριάρχη Γενναδίου του Σχολαρίου, ζ) τον κώδ. αρ. 284 (τέλος 15ου αιώνος), ο οποίος περιλαμβάνει τους έξι Κανόνες στην εορτή της Μεταμορφώσεως, που συνέθεσε ο γνωστός λόγιος Ματθαίος Καμαριώτης ειδικά για την Μονή, η) τον κώδ. αρ. 140, το μοναδικό χειρόγραφο που μας παραδίδει τα έμμετρα ποιήματα του κρητικού ποιητή Λεονάρδου Ντελλαπόρτα (15ος αιώνας), θ) τον κώδ. αρ. 85 (του έτους 1538), Συναξαριστή των μηνών Σεπτεμβρίου-Φεβρουαρίου που αντέγραψε ο όσιος Θεόφιλος ο Παντοκρατορινός και τον οποίο χρησιμοποίησε ως πρωτογενή βάση ο όσιος Νικόδημος ο Αγιορείτης κατά τη συγγραφή του μνημειώδους Συναξαριστή του, όπως ομολογεί ο ίδιος στο Προοίμιό του· «κατήλθον εις την ιεράν, σεβασμίαν και βασιλικήν μονήν του Παντοκράτορος, ης εν τοις ορίοις κατοικώ, και έλαβον τον χειρόγραφον αυτής Συναξαριστήν, εν δυσί Τόμοις διηρημένον, καλλιγράφου και ορθογράφου χειρός όντα φιλοπόνημα», ι) τον λειτουργικό κώδικα 266, που γράφεται από τον γνωστό συγγραφέα, υμνογράφο και γραφέα κωδίκων του 17ου αιώνος Ματθαίο Μυρέων και αφιερώνεται «τη αγία και σεβασμία και βασιλική μονή του Παντοκράτορος, τη εν τω αγιωνύμω όρει του Άθωνος» το 1624 και, τέλος, ια) τον ακαταλογογράφητο κώδ. 13, αυτόγραφο του οσίου Νικοδήμου του Αγιορείτη, που φέρει την επιγραφή «Κανόνας οκτώηχος νέος εις τα εισόδια της κυρίας ημών Θεοτόκου, ψαλλόμενος κατά παν Σάββατον» και γράφηκε κατ᾿ αίτηση των πατέρων της Μονής Χιλανδαρίου, το καθολικό της οποίας είναι αφιερωμένο στην εορτή των Εισοδίων. Ας σημειωθεί επίσης, ότι η Βιβλιοθήκη της Μονής υπέστη κατά καιρούς ποικίλες απώλειες, όπως οι σοβαρές καταστροφές που προκλήθηκαν μετά την Επανάσταση του 1821, καθώς και αφαιμάξεις, που της στέρησαν ένα όχι ευκαταφρόνητο αριθμό σημαντικών χειρογράφων, τα οποία σήμερα απόκεινται σε βιβλιοθήκες του εξωτερικού. Χαρακτηριστική είναι η περίπτωση του Ρώσου Αρσενίου Σουχάνωφ, ο οποίος, σε μια αποστολή του στο Άγιον Όρος στα μέσα του 17ου αιώνος, υποστηριζόμενη από τον Τσάρο και τον πατριάρχη της Μόσχας, αφαίρεσε εκατοντάδες πολύτιμους κώδικες από τις βιβλιοθήκες όλων σχεδόν των αγιορείτικων Μονών, μεταξύ αυτών και 31 πολύ αξιόλογα χειρόγραφα της Μονής. Οι κώδικες αυτοί συναπετέλεσαν με τους υπόλοιπους αγιορειτικούς κώδικες το μεγαλύτερο μέρος της συλλογής της Συνοδικής Βιβλιοθήκης της Μόσχας (σήμερα Ιστορικού Μουσείου). Από τη Βιβλιοθήκη της Μονής προέρχονται και οι κώδ. 48, 49 και 69, οι οποίοι βρίσκονται στη Συλλογή του Βυζαντινολογικού Κέντρου Dumbarton Oaks στην Ουάσιγκτον, ενώ στον κάλαμο του κωδικογράφου Ιγνατίου Παντοκρατορινού ανήκουν εν όλω η εν μέρει και κώδικες της Βατικανής Βιβλιοθήκης.
