Οι τοιχογραφίες του παλαιού Καθολικού είναι έργα κυρίως του ζωγράφου Αντωνίου και του μοναχού Θεοφάνους, χρονολογούνται το 16ο και 17ο αιώνα, ενώ ο τρούλλος και τα σφαιρικά τρίγωνα αγιογραφήθηκαν το 19ο αιώνα. Διατηρείται, ωστόσο, και ένα μικρό τμήμα από την πρώτη αγιογράφηση του ναού, που χρονολογείται περί το 1280, ενώ σημαντική θέση καταλαμβάνει στη νότια πλευρά η τοιχογραφία του αγίου Γεωργίου, με την σπάνια προσωνυμία «ο δυσουρίτης», η οποία συνδέεται, κατά την παράδοση της Μονής, με τη θεραπεία της δυσουρίας.
